通讯作者党杰通讯单位重庆大学DOI: 10.1016/j.cej.2026.17925001背景质子交换膜水电解PEMWE因高电流密度、高氢气纯度和快速动态响应被视为耦合可再生能源制氢的重要技术路线但酸性析氧反应OER同时面临动力学迟缓、贵金属资源受限和高电位强酸环境下催化剂腐蚀等问题。二元合金能够通过电子结构调控改善中间体吸附但传统实验筛选和DFT逐一计算难以覆盖庞大的材料空间因此将机器学习用于候选合金快速预测并结合可快速制备的高温技术进行实验闭环验证成为酸性PEMWE催化剂开发的重要方向。02论文概要2026年7月8日重庆大学党杰教授团队在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》发表题为“Synthesis of highly active binary alloy acidic oxygen evolution catalysts assisted by machine learning ”的研究论文。该研究构建了覆盖二元过渡金属体系的机器学习-DFT筛选框架从650个催化结构中选择25%进行DFT计算并训练10类模型预测其余材料的酸性OER表现其中GBR模型经特征筛选后测试集R2达到0.8935随机验证平均误差仅5.03%最终指向FeRu合金。作者随后以钛纤维纸为基底通过电沉积构筑Fe/Ru前驱体并利用真空焦耳炉在5 s内升温至800 °C制备FeRu合金该材料在0.5 M H2SO4中表现出优异双功能性能OER和HER在10 mA cm-2下的过电位分别为171 mV和47 mV并可作为PEMWE阴阳极催化剂在1 A cm-2下以1.65 V运行500 h显示出从数据预测到器件验证的完整闭环。03图文解读图1构建了机器学习筛选框架作者从二元过渡金属合金模型出发生成650个候选催化结构结合DFT计算、10类机器学习模型、特征重要性分析、Pearson相关性筛选和递归特征消除最终确定GBR模型用于预测酸性OER过电位。图中最核心的信息是机器学习不是替代机理计算而是用少量DFT数据训练模型快速缩小候选材料空间并将FeRu合金筛选为重点实验验证对象。图2展示FeRu合金的快速制备与结构确认Fe/Ru前驱体经电沉积负载于钛纤维纸后通过焦耳热在5 s内升温至800 °C形成FeRu合金。XRD显示Fe进入Ru晶格引起衍射峰偏移XPS揭示Ru和Fe之间存在电子相互作用SEM与像差校正HAADF-STEM/EDS进一步证明颗粒均匀负载、晶格清晰且Fe/Ru在原子尺度上均匀分布为后续高活性与高稳定性提供结构基础。图3证明FeRu在酸性OER中兼具高活性和长寿命在0.5 M H2SO4中FeRu达到10 mA cm-2和100 mA cm-2所需过电位分别为171 mV和212 mV低于Ru和RuO2其Tafel斜率为42.46 mV dec-1EIS半圆更小Cdl更高说明反应动力学、界面电荷转移和活性位暴露均得到改善。稳定性方面FeRu在100 mA cm-2下连续500 h运行电位上升速率仅24.6 μV h-1显著优于纯Ru和商业RuO2。图4将材料性能从半电池推进到器件层面FeRu在酸性HER中达到10 mA cm-2仅需47 mV过电位优于Pt/C、Ru和RuO2Tafel斜率低至12.79 mV dec-1并可在100 mA cm-2下稳定运行500 h。更重要的是作者将FeRu同时用作PEMWE阳极和阴极催化剂在80 °C下实现1 A cm-2电流密度仅需1.65 V并保持500 h稳定运行说明该合金不只是实验室半电池性能突出也具备面向实际酸性电解水器件的应用潜力。图5解析了FeRu在酸性OER下的稳定机制反应后XRD仍保留Ru特征衍射HRTEM显示颗粒边缘形成薄的非晶氧化层原位Raman仅在较高电位下出现弱Ru-O信号说明氧化主要局限于表层而非整体转化为RuO2。时间分辨XPS进一步表明Fe向Ru发生电子调控可减缓Ru在高电位下的不可逆氧化示意图总结了Fe掺入后通过电子转移稳定Ru活性位、提升酸性OER耐久性的作用机制。图6从理论层面解释FeRu双功能活性的来源Fe位点增强H2O吸附FeRu-Ru位点的氢吸附自由能为0.218 eV更接近理想值OER过程中FeRu的速控步骤能垒为1.723 eV低于Ru和RuO2。COHP、DOS、d带中心和Bader电荷分析显示FeRu在费米能级附近具有更高态密度Fe向Ru转移约0.31|e|电子调节了Ru位点对H/O中间体的吸附强度使活性与稳定性实现协同优化。04总结展望总体来看这项工作以FeRu合金为示范建立了“机器学习预测-DFT验证-焦耳热快速合成-酸性半电池与PEMWE器件测试-机理反演”的闭环研发路径。其价值不仅在于获得了兼具OER/HER活性和500 h级稳定性的酸性双功能催化剂更在于证明数据驱动筛选与超快热处理可以显著缩短催化材料研发周期。未来若进一步将该框架拓展到多元合金、高熵合金和不同载体结构并结合可放大的连续化焦耳热制备工艺有望加速低贵金属、高耐久PEM电解水催化剂向工程应用转化。文献信息Xinyu Wang, Chaowen Tan, Kechen Zhou, Xuewei Lv, Jie Dang. Synthesis of highly active binary alloy acidic oxygen evolution catalysts assisted by machine learning. Chemical Engineering Journal,Volume 544,2026,179250. ISSN 1385-8947.https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.179250.
